1T相MoS2复合材料电化学全解水性能研究取得重要进展

 

我系王训教授课题组在非贵金属全解水催化剂的研究方面取得了重要进展,提出了制备非晶态镍钴配合物和1T相MoS2复合全解水催化剂的新方法,在碱性体系中实现了1.44 V电化学全解水过电位(10 mA/cm2处)。相关成果发表在Nat. Commun.2017,8,15377上,我系博士研究生李灏一是论文的第一作者。

论文提出利用超薄镍钴氢氧化物纳米片和四硫代钼酸铵作为前驱体在氮,氮-二甲基甲酰胺体系中,通过引入水合肼,实现了二硫化钼从2H和1T的混合相到纯1T相的完全转变,并且调节了镍钴部分的结晶状态,最终形成了非晶态镍钴配合物和1T相MoS2的复合材料。将此复合材料应用于电化学析氢和析氧催化中,加入2.5 ml水合肼的样品在10 mA/cm2处的过电位分别为70 mV和235 mV,同时能保持24小时的活性。此外在全解水催化当中,该复合材料也展现出了优异的性能,在10 mA/cm2处的过电位低至1.44V,同时保持了48小时的稳定性。

MoS2存在多种相态,1T相MoS2为金属性,2H相则表现为半导体性。二者相比,1T相MoS2导电性更好,极大地改善了催化过程中的电子传输,能够促进电解水的动力学过程,更有利于催化析氢。在此合成体系中,水合肼作为给电子体诱导二硫化钼发生完全相变,而镍钴配合物则起到了稳定1T相MoS2的作用。此外,大量的水合肼在高温下分解产生的N2、NH3等气体可以作为气体模板促进多孔结构的生成,提高材料的孔隙率,进而提供更多的催化活性位点,促进催化传质和气体渗透。

此研究结果发展了一种制备新型1T相MoS2复合材料的策略,同时对非贵金属复合材料在全解水催化当中的应用有着积极的推动作用。此外,相比于传统的丁基锂辅助的插层剥离法,文中提出的水合肼诱导的MoS2完全相变的方法也必将对高产量1T相MoS2材料的合成带来新的契机。本课题研究得到了中国科技大学宋礼教授等合作者在基于同步辐射光源的X射线近边吸收精细结构测试方面的大力帮助以及国家自然科学基金委、中国科技部等基金的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/ncomms15377