团簇-晶核共组装:在亚纳米尺度调控物质组成的材料生长新策略

我系王训教授课题组在亚纳米尺度材料控制方向取得新进展。

根据传统的“LaMer 模型”,材料的生长过程通常包括成核和生长两个阶段,且其最终产物的形状和大小通常是在生长阶段中由晶核和周围单体之间的相互作用决定的。最近,王训课题组首次提出了一种新的物质生长模式。基于该课题组之前发展的“良溶剂-不良溶剂”亚纳米尺度材料合成策略,在将晶核尺寸限制在亚纳米尺度的基础上,通过在无机纳米材料的反应体系中引入与晶核尺寸相当、具有明确尺寸、结构的团簇(比如多酸(POMs))来干预材料的成核。在成核阶段,团簇与晶核通过相互作用共组装形成团簇-晶核共组装体,其最终生长成为二元的超晶格组装体。该组装体材料高度有序,但其并非结晶态。这些二元的团簇-晶核共组装体材料进一步可作为基底捕捉不同种类的第三或第四种纳米团簇,进一步转化为三元或四元的超晶格组装体。研究发现,这些组装体可作为原子级位点催化剂,在催化室温汽油脱硫和立体选择性催化反应中都表现出了高效的催化活性。这种在亚纳米尺度下调控材料结构的新方法,将为建立一个新的“材料基因库”奠定坚实的基础。

论文在线发表于Nature Chemistry (https://doi.org/10.1038/s41557-019-0303-0)。该工作由王训课题组与南洋理工大学李述周教授课题组合作完成,李述周课题组负责分子动力学模拟部分。论文第一作者为我系15级博士研究生刘俊利同学,共同第一作者为匙文雄博士。该研究得到国家自然科学基金委和科技部重点研发项目支持。